窝阔台命搠里蛮领所部军队镇戍波斯，并设置了管辖阿姆河以西波斯各省的行政机构。1251年蒙哥即位后，置阿姆河等处行尚书省，以阿儿浑为行省长官，设治于呼罗珊的图斯城(今伊朗马什哈德附近)。
蒙古军队在1219年-1221年间侵略并摧毁花剌子模沙王朝后，一直没有所谓的民政机构，而是由将军在阿塞拜疆的木干草原以及大不里士一带统治。先是绰儿马罕，后是拜住，野里知吉带，到维吾尔人阔里吉思与卫拉特人阿儿浑阿加，才真正有民政机构。
1252年，蒙哥遣同母弟分镇波斯，统兵侵略尚未降服的国家，以搠里蛮军和出征怯失迷儿(克什米尔)等处的蒙古军并隶旭烈兀，又命诸王各从所属军队中签发十分之二随从出征。1256年，旭烈兀军攻灭并盘踞马拶答尔(今伊朗马赞德兰省)诸山城的"木剌夷国"(伊斯兰教亦思马因派势力。其它伊斯兰教徒称他们为mulida，意即"异端者")。
1258年攻陷巴格达，杀末代哈里发(Khalifat，伊斯兰教主的称号)，灭黑衣大食(阿拉伯帝国阿拔斯王朝)。
1259年，分兵三路，入侵叙利亚。次年春，旭烈兀得知蒙哥崩于四川，于是留先锋怯的不花继续征进，自率其余军队退回波斯。九月，怯的不花军在阿音札鲁特被密斯儿(埃及)苏丹忽秃思军击溃，蒙古所占叙利亚诸城尽失。
旭烈兀回波斯后，获悉忽必烈已经即大汗位，并与幼弟阿里不哥发生了汗位之争，遂不再东返蒙古。他向争位双方派出使者，表示拥护忽必烈为大汗，指责阿里不哥。元世祖忽必烈遣使传旨，将阿姆河以西直到埃及边境的波斯国土和该地蒙古、阿拉伯军民划归旭烈兀统治。于是，原由大汗政府直接管辖的波斯地区，实际上成为旭烈兀的领地，从而建立了又一个王朝。其领土东起阿姆河和印度河，西面包有小亚细亚大部分地区，南抵波斯湾，北至高加索山。旭烈兀以蔑剌哈(今伊朗东阿塞拜疆省马腊格)为首都，设宰相以掌管全国政务，任命了各省长官，命长子阿八哈领汗国东部呼罗珊等省地。
1262年，钦察汗国别儿哥汗为争夺旭烈兀控制下的阿塞拜疆地区，发兵来攻，双方激战两年多。别儿哥虽然退回，但此后两蒙古汗国经常为领土争端发生冲突。
1265年旭烈兀崩，诸王、大臣奉阿八哈嗣位。阿八哈以未得大汗许可，只权摄国政，同时遣使报丧，于是忽必烈派使者持诏立他为汗。现存1279年阿八哈颁发的一张敕令上，盖有汉字"辅国安民之宝"方印，当是忽必烈颁赐给他的王印。
阿八哈即位后，向全国各地委派了官吏，命志费尼继续担任宰相职务，阿儿浑·阿全主管各地包税制;规定凡旭烈兀制定的一切法律和他所颁布的各种诏令，都要坚决遵守和履行，严禁更改歪曲。阿八哈还击败了来自察合台汗国八剌及来自钦察(金帐)汗国忙哥帖木儿的侵扰，使政权得到进一步巩固。
阿八哈即位后，始定都于大不里士，以蔑剌哈为陪都。忽必烈大举入侵宋朝，征工匠于阿八哈，回回炮手阿老瓦丁、亦思马因等入京应命，回回炮技术因而传入中国。
1282年阿八哈崩，弟贴古迭儿(又名阿合马)继立。1284年，阿八哈子阿鲁浑声言其父尝受大汗册命，汗位应当属己，于是在权臣不花支持下起兵推翻其叔，并遣使入元奏报。
忽必烈命他继承汗位，并授不花为丞相。在此之前，忽必烈遣孛罗丞相等出使伊利汗国。
1284年孛罗到达。孛罗在元朝历任要职，学识丰富，阿鲁浑将他留在汗廷参议政事。阿八哈、阿鲁浑父子为夺取叙利亚之地，采取与欧洲基督教国家结盟的政策，和拜占庭帝国结亲，并遣使赴罗马教廷及英、法等国，建立了友好关系。
1291年阿鲁浑卒，弟海合都(又名亦邻真朵儿只)继立。海合都挥霍无度，国库空虚，于是仿效元朝钞法，在孛罗丞相指导下印造发行交钞(见钞)，但行用未久即废。
1295年权臣谋杀海合都，奉诸王拜都为汗，阿鲁浑之子合赞起兵讨灭叛者，夺取汗位。合赞为取得当地封建主和伊斯兰教众的支持，改信伊斯兰教，并定为国教。他的即位和改变宗教信仰，都得到元成宗铁穆耳的承认。1298年，合赞遣使入元朝，贡珠宝等物。蒙哥时，曾以彰德路为旭烈兀分地，这时，成宗即将旭烈兀分地历年应得岁赋赐合赞。现存1302年合赞致法国国王信上，钤用汉字"王府定国理民之宝"方印，当是元朝新颁给伊利汗的王印。
合赞即位后，大力进行社会改革，制定新的土地、赋税、驿站、货币等制度，限制蒙古贵族、将校和官吏对人民的横征暴敛，使农业、工商业得到发展，财政收入增加。他还鼓励发展科学文化，在首都兴建天文台，设立学校，命宰相拉施德丁编纂《史集》。合赞通晓多种语言，对天文、医学和许多工艺都颇有知识，尤精通历史，被誉为贤君。他与埃及的马木路克王朝为争夺叙利亚多次发生战争，察合台汗国的笃哇汗乘机攻占伊利汗国东部的吐火罗(今阿富汗斯坦东北部)之地。除此之外，他同英国、法国和罗马教廷建立了使节来往关系。
蒙古帝国内部的纷争和战争，使许多蒙古青年被沦为当地阿拉伯人的奴仆，大大降低了蒙古军队在人们心中的威望。为此，合赞汗下令，凡是被卖出的蒙古族青年，必须用现金赎回，以为汗王效力。这样，在两年之内赎回了近1万人，组成御林军，派孛罗丞相担任万夫长。
合赞统治时期，是伊利汗国的最强盛时期。
1304年合赞崩，弟合儿班答继立，号完者都汗，迁都于新建的苏丹尼耶。合儿班答遵循其兄政策，仍用拉施德丁为宰相，继续发展经济、文化。拉希德丁除完成《史集》巨着外，还编纂了一部《伊利汗的中国科学宝藏》，介绍中国历代的医学成就。这时，元成宗与笃哇、察八儿达成和议，蒙古皇室的内争暂停，东西驿路畅通，伊利汗国和元朝的使节往来更加频繁。